Nature:C10 和 C14 环碳合成和结构确定

时间: 2023-12-19
作者: 百灵威
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Nature:C10 和 C14 环碳合成和结构确定-百灵威

全碳材料因为其独特的物理化学性质一直是研究的热点,但全碳同素异形体中由两个配位 sp 杂化原子组成的环[n]碳(Cn)的研究进展甚少,这主要是因为他们具有较高的反应性且难于在凝聚相合成和真实空间表征。

Cn 早期的理论预测C10是环型(n≥10)和线型(n<10)Cn的分水岭,也是最大的芳香性累积烯烃型环碳。C14则被认为是累积烯烃型C10到聚炔型C18的Peierls畸变起始点。所以C10和C14的结构研究对环碳结构研究有重要的作用。同济大学的许维教授组改进了前期表面合成方法,通过尖端诱导全氯化萘(C10Cl8)和全氯化蒽(C14Cl10)的脱卤和retro-Bergman开环反应成功制备了环 [10]碳(C10)和环[14]碳(C14)。(图1)

图1:C10 和C14 制备<sup>[1]</sup>
图1:C10 和C14 制备[1]

研究者通过原子力显微镜成像和理论计算发现与C18和 C16 相比,C10(图2)和 C14(图3)分别具有累积烯和类累积烯结构。

图2:C10 表面生成的前体、中间体和产物及其结构<sup>[1]</sup>
图2:C10 表面生成的前体、中间体和产物及其结构[1]
图3 C14 表面生成的中间体、产物和具有不同 BLA 的 C14 的 AFM 模拟<sup>[1]</sup>
图3 C14 表面生成的中间体、产物和具有不同 BLA 的 C14 的 AFM 模拟[1]

研究者突破了环碳高反应性的问题,创造性的合成了C10和C14,并确认了其结构。他们不仅为环碳的性质和结构提供了新的线索,解决了长久以来是累积烯烃型(连续的双键)还是聚炔型(单键和三键交替)的问题,而且为后期不同环碳的合成和表征提供了更多思路和方法。

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品名 CAS 货号
Octachloronaphthalene
八氯萘
2234-13-1 OR30671
参考文献
  1. Luye Sun, Wei Zheng, Wenze Gao, Faming Kang, Mali Zhao, Wei Xu. Nature. 2023, 623, 972-976
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